一氧化氮Pd-In催化還原反應機理研究 |
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| 【中文關鍵詞】 | 同位素標記法 催化還原反應機理 |
| 【摘要】 | 采用15N同位素標記法研究了NO催化還原反應機理及其含量對反應選擇性影響，為實現NO3-選擇性還原為N2提供參考數據。 |
| 【部分正文預覽】 | 硝酸根（NO3-）是目前地表水和地下水中一種常見的污染物，主要來源包括農業生產中使用的含氮肥料、工業和生活污水、畜禽養殖業中產生的糞便、以及垃圾掩埋的瀝出物等[1]。NO3- 本身對人體是無害的，但攝入人體后，在還原性細菌作用下可還原為亞硝酸鹽，而亞硝酸鹽對人體是有毒害作用的：一方面，亞硝酸鹽易與血液中血紅蛋白反應形成高鐵血紅蛋白，影響血液的輸氧能力；另一方面，亞硝酸鹽能與胃中的氨氮結合形成高致癌物亞硝胺和亞硝酰胺[2-3]。因此，世界各國紛紛出臺相關法規，限定引用水中NO3- 含量。例如美國環保局規定硝酸鹽氮的質量濃度不得高于10 mg/L，在歐盟達標的最高為質量濃度11.3 mg/L[4]。 在自然環境中，NO3- 具有良好的化學穩定性，可以在水中長期積累，因而通過人工方法降低水中NO3- 含量勢在必行。相應的，研究工作者們發展了多種NO3- 脫除技術，主要包括物理法、生物脫氮法和化學還原法。通過離子交換、電滲析、反滲析等物理方法可以有效的濃縮NO3- 含量，但不能完全消除NO3-[5-6]；另外，該方法不具有選擇性、成本也較高。生物催化法可有效將NO3- 還原為氮氣，但該工藝復雜，適合分散及小規模給水處理，同時存在二次污染問題。
化學還原法是利用一定的還原劑將NO3- 轉化為N2。該方法具有潛在的經濟性和對小型或分散型給水處理的適應性，近年來獲得普遍的關注。根據使用的還原劑又可分為以鐵、鋁、鋅等單質金屬為還原劑的活潑金屬還原法和以鈀、鉑、釕、銠等貴金屬為催化劑的催化還原法[9-10]。前一種方法反應可控性差且易產生二次污染副產；由于催化劑的加入，還原反應速率加快、副產減少，因而后一種方法近年來獲得了迅猛發展。 |
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