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零價鐵活化過硫酸銨氧化降解苯酚的研究

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【中文關鍵詞】高級氧化技術  零價鐵  苯酚  過硫酸銨  
【摘要】利用零價鐵活化過硫酸銨產生硫酸根自由基降解苯酚,研究了pH、鐵粉投加量、過硫酸銨濃度對苯酚降解率的影響。結果表明:在零價鐵/過硫酸銨體系中,當苯酚初始濃度為0.2 mmol/L、過硫酸銨濃度為2.0 mmol/L、零 價鐵加入量為0.24 g/L、pH=2.8、溫度為20 ℃、反應75 min 后,苯酚去除率可達到95.1%;分子探針實驗證實零價鐵活化過硫酸銨降解苯酚是硫酸根自由基參與的氧化反應。
【部分正文預覽】

近年來, 以硫酸根自由基為主的新型高級氧化技術在水處理領域中的應用越來越廣泛, 在去除難降解有機物過程中顯示出巨大潛力〔1〕。通過激光光解、脈沖輻射、光解、加熱、過渡金屬活化和電化學還原等方法可活化過硫酸鹽產生硫酸根自由基〔2〕。其中, 以鐵元素為代表的過渡金屬活化受到更多研究者的關注。Chenju Liang 等〔3〕在亞鐵離子活化過硫酸鹽降解有機物方面作了大量工作。研究結果表明,Fe(Ⅱ)/S2O82-體系中的亞鐵離子能夠活化過硫酸鹽產生硫酸根自由基,但對污染物的降解效率較低。其還發現序批地向反應體系中投加少量鐵離子或向體系中加入絡合劑可提高對污染物的降解效率。張金鳳等〔4〕研究Fe(Ⅱ)/K2S2O8體系對敵草隆的降解效果時也發現,加入Fe(Ⅱ)的鰲合劑EDTA、檸檬酸以及還原劑K2S2O3能夠促進敵草隆的降解,并用分子探針競爭實驗證實體系中產生了硫酸根自由基,但二價鐵離子對pH 要求苛刻將限制其實際應用。可見, 能否為體系提供持續穩定的二價鐵源是影響鐵活化過硫酸鹽體系效果的關鍵所在。近年來已經出現了以零價鐵為二價鐵源的研究報道, 如D. H.Bremner 等〔5〕成功運用零價鐵催化過氧化氫體系降解水中的苯酚。由于過硫酸銨與過氧化氫結構類似,因此筆者試圖考察零價鐵活化過硫酸銨降解苯酚的可行性,并對其氧化機理進行初步探討,為硫酸根自由基在工業水處理中的應用進行初步嘗試。

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